福建师范大学考研(福建师范大学考研分数线)
福建师范大学考研，福建师范大学考研分数线
具有包括快动力学等多重优势的酸性水电解技术被广泛认为是制备氢气有前景的选择之一。这一途径的最大挑战是制氢的可持续性难以实现。这是由于大多数电催化剂的稳定性差，特别是在强酸性和高极化的电化学环境下，尤其是阳极侧，容易导致表面腐蚀和性能退化。即使采用高效稳定的催化剂，这种性能衰退也无法避免，因此，目前国内外所取得的研究进展仍然较为有限。
将酸性水分解制氢的各种部分视为一个协同的整体，进一步通过反应以及系统配置/操作等方面的多样化设计调节，可为酸性电化学可持续制氢（SHP）提供新的观点和策略。迄今为止对这些方面的关注甚少。本综述从酸性电化学SHP的基本原理出发，讨论了相关催化剂、电极和器件的最新进展和发展，并总结提出了几种获得电化学SHP的创新性策略。
福建师范大学物理与能源学院黄艺吟团队对可持续制氢（SHP）提供了系统性的理解和创新性的策略。作者首先讨论了酸化水电解性能衰减的基本原理。在此基础上，总结了可实现SHP的几种新方法：高稳定电极材料的设计、对称电极系统和流体均相电解系统的设计，以及解耦/杂化系统控制等方法，并介绍了相关的研究进展。最后，作者指出今后在开发用于SHP的酸性水电解系统技术方面所面临的挑战和机遇。该成果以“Strategies for Electrochemically Sustainable H2 Production in Acid”为题发表于《Advanced Science》，该论文第一单位为福建师范大学，第一作者为侯玉茜、吕江泉。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金面上项目和福建省青年英才计划等多方资助。
本文要点
要点一: 可持续制氢的基本原理
SHP的进行需要对系统进行多方面的设计（图1）：（1）优化材料/电极的原子/纳米结构设计；（2）利用对称电极系统，通过智能电路控制阴极和阳极的互换，实现SHP；（3）通过设计新型流动电解槽，利用均相电催化剂连续供应，实现SHP；（4）通过独立优化去耦剂氧化的阳极性能以及去耦剂的稳定性，实现SHP。
图1.酸性电解水的可持续制氢策略。
要点二：稳定电催化剂的设计
综述了酸性HER的电催化剂研究进展，指出改性贵金属(如Ru和Pd)和非贵金属(如Mo和Ni)具有较好的潜力，可在酸性介质中产生稳定的HER性。为进一步降低贵金属的应用成本，可缩小颗粒的尺寸或将它们负载到碳基板上。为提高HER催化剂的稳定性，可使用碳层保护策略，但是活性位点应重新评估。稳定性的增强依赖于碳层的特性，一旦碳层被破坏，催化剂会遭受更严重的溶解。
综述了酸性OER的电催化剂研究进展，由于贵金属的稀缺性，必须减少稀有金属的使用量。同时提出了提高非贵金属电催化剂的耐蚀性的两种策略：第一种是将活性Fe/Co/Ni/Mn金属与稳定Sb/Nb/Mo/W/Pb金属结合，形成具有坚固相结构的金属复合氧化物增强内在稳定性，第二种是通过将活性组分与酸稳定结构载体结合，采用杂化复合物来实现外部稳定效应。总的来说，通过原子结构的控制，如元素和化学键，以及微纳米结构如一维结构和二维纳米片，可获得更高的稳定性。
要点三：对称电极系统的研制
考虑到阳极腐蚀/溶解和阴极金属沉积在电解水中会同时发生，可以利用这些过程，通过阳极和阴极的交换，在整体电解过程中提供可再生的阳极。该设计需要一个对称的电极系统和双功能活性金属以实现阳极和阴极的互换，如图2所示。文中同时讨论了HER/OER双功能催化剂候选材料的最新进展和材料的筛选标准，并提出了提高对称电极系统稳定性的策略。
图2. 具有可转换阳极和阴极的对称电极系统的原理图。
要点四：流体均相电解系统的设计
均相电催化系统可以用于水电解。受天然酶的启发，开发出了相应的均相电催化剂，具有可调控的性能。文中讨论了用于SHP的均相催化剂的研究进展，提出了一个流体均相电解水系统，并指出SHP中采用均相催化体系需要解决的一些问题。
图3. SHP高效流体均相电解系统的原理图。
要点五：解耦/ 杂化可持续发展
除设计更稳定的材料/电极和优化器件外，控制反应类型是促成SHP的另一个重要策略。可通过新的反应取代阳极反应(杂化策略)，或将新的(电)化学反应与原始反应耦合(解耦策略)，进行SHP（图4）。文中介绍了影响解耦/杂化系统中运行稳定性的两个主要因素，并提出了几个具体措施和设计原则以实现SHP。
图4. SHP整体、杂化和解耦的电解水系统制造原理图。
要点六：挑战及前景
本文总结和概述了水电解法的四种策略的发展现状、特点、挑战和机遇：（1）在酸性介质中设计新的SHP催化剂，通过表面修饰/保护、应力调节、相工程、载体相互作用、形貌/晶面控制和异原子掺杂等方式的单独或协同优化纳米、原子和电子结构以进一步提高电催化剂的稳定性和活性。（2）使用双功能电催化剂来制造对称电极系统，其催化剂的设计可由参考单功能电极催化剂设计指导规则。需要注意在金属离子穿梭过程中产生的氧自由基可诱导质子膜降低，也会影响运行的稳定性。（3）流体无相系统中的无相催化剂结构演化也会导致性能衰减。此外，需要开发筛选机制以去除失活的无相催化剂，保留有活性的催化物种。（4）解耦/杂化电解水系统需要加强催化剂和反应物的固有性质，降低成本。随着这些策略的不断研究和发展，酸性电解水将成为实现SHP的具有前景的技术。
文章链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202104916
通讯作者简介
黄艺吟 研究员，2014年中科院海西研究院公派赴香港科技大学从事博士后研究（合作导师：赵天寿院士），获得海西研究院“春苗”青年人才资助。主持国家基金面上项目，青年项目和福建省青年基金项目，参与多项国家及中科院研究项目。近年来一直从事无机材料的可控合成及其在电化学能源转换中的应用。在金属空气电池、燃料电池、电解合成氢/氨/燃料等新型电化学器件，及其电极材料的研究开发上取得了一系列研究成果和重要进展，累计发表SCI论文60余篇，第一或通讯作者论文包括国际知名期刊Adv. Mater.、Nano Today、Adv. Sci.、J. Mater. Chem A、ACS Energy Lett.、Adv. Funct. Mater.、Appl. Catal. B-Environ.和Nano Energy等。这些研究成果被国际顶级Energy Environ. Sci., Angew. Chem. Int. Ed, Nano Lett.和Adv. Mater.等引用1000余次。作为主要负责人之一，参与撰写“Electrocatalysis in Balancing the Natural Carbon Cycle”学术专著（第4-14章，约13万字），该专著已发表（ISBN：9783527349135）。
来源：高分子科学前沿
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